单位文秘网 2021-07-23 08:10:01 点击: 次
农业、能源、军事、交通、医疗卫生等领域中广泛应用,为人们的生产和生活带来了巨大变革[1-2]。但是核技术的发展也带来了严重的环境污染问题,放射性核素通过多种方式进入大气、土壤和水体中,核试验,以及核事故,如美国三里岛核电站泄露事故、前苏联切尔诺贝利核电站爆炸事故、日本福岛核电站事故等,都释放了大量的放射性核素,使环境中放射性核素的含量逐渐提高[3-5]。
放射性核素本身不能自然分解或生物降解,自然环境中可以在水、岩石、土壤和生物体等中发生溶解、吸附、解吸、扩散、弥散、富集等物理化学过程,经大气降尘、降水、地表径流迁移到土壤中。一般来说,土壤对放射性核素具有较强的吸附固定能力,核素进入土壤后多都截留在土壤表层,因此容易被植物根系吸收而在植物體内富集,并通过食物链进入动物和人体内,危害人体健康,所以土壤放射性核素污染已经受到人们的普遍关注[6-9]。
铯(Cs)是核工业产生的最主要、最危险的放射性核素之一,目前已经发现了30余种Cs的同位素,其中134Cs和137Cs为β和γ放射源,且具有较长的半衰期。由于Cs与钾性质相似,土壤中的Cs极易被植物吸收进入食物链,从而在人体内富集,对人体产生内照射,长期危害人体健康[10-11]。Cs在环境中具有分布广、溶解度高、迁移性强、半衰期长、辐射性强和易被生物体吸收的特点,同重金属一样,Cs在进入土壤后也会被吸附,阻止其向周围环境迁移,因此Cs与土壤的相互作用研究受到重视[6,12-13]。
以往许多学者对Cs及其同位素在土壤上的吸附情况进行了研究,这些研究多针对某一土壤类型或者特定条件,如pH、土壤粒度对Cs吸附量的影响[14-21],而对于不同土壤类型对Cs的吸附情况缺乏比较研究。本文即采用我国北方到南方典型的四种土壤,研究其对Cs的吸附热力学性能差异,为Cs在不同土壤环境下迁移趋势的预测提供参考。
1 实验部分
1.1 土壤样品处理与理化性质
本实验供试土壤为我国不同省份的典型土壤见表1。用竹制采样铲采集0-20cm的表层土壤,去除砾石和植物根系等杂质,在阴凉处风干,之后过20目筛备用。按《土壤农业化学分析方法》[22],以电位法测定土壤pH(SartoriusPB-10);以重铬酸钾-容量法测定土壤有机质含量;以三酸法(硝酸、氢氟酸、高氯酸)消解土壤,并用ICP-MS(Agilent7700x)测定溶液中Cs的含量。分析过程中所用药品均为分析纯,测定结果见表1。
1.2 静态吸附实验
2 结果与讨论
图1为四种土壤样品在288K、298K和308K下对不同浓度CsCl溶液的吸附等温线。可见四种土壤对溶液中的Cs+均具有一定的吸附能力,在任何温度下,其吸附能力为黑土>紫色土>褐土>红壤。在288K条件下,黑土和紫色土对5mg/LCsCl溶液的吸附容量接近,都为200mg/kg左右;而褐土和红壤对低浓度CsCl溶液的吸附容量在50-150mg/kg之间。随着CsCl溶液浓度的提高,不同土壤对Cs+的吸附容量变化呈现出明显的差异性,其中黑土在CsCl溶液浓度为25mg/L时随温度的提高吸附容量分别增加为5mg/L时的4倍、5.5倍和7倍左右;吸附容量最小的红壤在高浓度CsCl溶液中对Cs+的吸附容量差异也达到了低浓度的3-5倍,说明不同土壤类型对Cs+的吸附容量随CsCl溶液浓度的提高而大大增加。这种吸附量随吸附质浓度增加的变化趋势可以用Freundlich模型进行拟合[23]:
四种土壤对Cs+吸附等温线的Freundlich模型拟合结果见表2。对于四种土壤,随着温度的升高,吸附平衡常数KF逐渐提高,吸附量也明显升高,这表明温度的升高对四种土壤吸附Cs+有一定的促进作用,Cs+在供试土壤中的吸附是一个吸热过程,升高温度有利于其在土壤中的吸附。
以上实验结果说明,四种土壤对Cs+都具有一定的吸附能力,表明自然环境中的含量Cs在通过各种途径进入土壤后会不同程度被土壤截留,减弱其迁移性。从土壤性质来看,土壤pH和对Cs的吸附量并没有明显规律性,土壤本身Cs含量较低,也未对溶液中Cs的吸附量产生明显影响。而土壤有机质在黑土中含量最高,在红壤中含量最低,与各土壤对Cs的吸附量变化一致,以往的研究表明,土壤有机质对重金属和放射性核素的吸附具有重要作用[24-28],因此,土壤有机质含量可能是Cs吸附的决定性因素之一。温度变化是影响土壤吸附Cs的又一重要因素[29-31],随着温度提高供试土壤Cs吸附量提高,说明季节变化对土壤吸附Cs的能力有潜在影响,从而影响Cs在环境介质中的迁移。
3 结论
我们对比研究了中国四种典型土壤类型对Cs吸附的热力学特征,得出以下结论:
①四种土壤对Cs均具有一定的吸附能力,在任何温度下,其吸附量为黑土>紫色土>褐土>红壤。
②供试土壤对Cs的吸附等温线可以用Freundlich模型进行拟合,随着温度升高,KF相应提高,吸附量增大,说明四种土壤对Cs的吸附为一个吸热过程。
③土壤有机质含量和季节变化可能是土壤对Cs吸附的重要影响因素。
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